4月6日,記者從中國科學技術大學獲悉,該校姚宏斌課題組、李震宇課題組與浙江工業大學陶新永課題組合作,設計開發出鑭系金屬鹵化物基固態電解質新家族,實現了無任何電極修飾且室溫可運行的全固態鋰金屬電池。相關研究成果論文4月5日發表于《自然》。
金屬鹵化物固態電解質因其寬電化學窗口、良好的室溫電導率和不錯的可變形性,展現出比氧化物/硫化物固態電解質更好的高電壓氧化物正極適配性。然而,目前報道的大多數金屬鹵化物固態電解質采用高電位的鋰銦合金,限制了高能量密度全固態鋰金屬電池的開發。同時,傳統的金屬鹵化物固態電解質晶格中氯離子是六方或立方緊密堆積,其空間體積較小,對鋰離子的傳導有一定限制。因此,開發對鋰金屬負極穩定的新型快離子導體框架結構是發展高比能全固態鋰金屬電池面臨的關鍵挑戰。
研究人員發現,鑭系金屬鹵化物晶格中氯離子呈非緊密堆積形式,天然存在豐富的一維大尺寸孔道,適合鋰離子的高速傳輸,并可通過鑭空位形成連續的三維傳導。
研究人員選擇高價離子摻雜策略來制造鑭空位,得益于大尺寸高速離子通道和相鄰通道間超強的交換作用,優化的金屬鹵化物固態電解質表現出高室溫離子電導率和低活化能,優于傳統氧化物和最近報道的鹵化物固態電解質,可與部分硫化物電解質相媲美?;诖?,研究人員組裝的全固態鋰金屬原型電池無須負極墊層和正極包覆等額外的常用界面穩定手段,即可實現室溫下百圈以上的循環。
此外,研究人員還發現,鑭系金屬鹵化物可容納大量異種非鑭系金屬元素,且在此狀態下仍能保持快離子傳輸的晶型結構特征。這一性質賦予了鑭系金屬鹵化物框架極強的可拓展性。未來通過合理的元素設計,鑭系金屬鹵化物固態電解質有望具備實現更高界面穩定性、更快離子傳導和更廉價原料成本的巨大潛力,將成為一個全新的電解質家族。