從中國科學技術大學獲悉,該校侯建國院士團隊的董振超研究小組,在世界上首次實現了亞分子分辨的單分子光致熒光成像,為在原子尺度上展顯物質結構、揭示光與物質相互作用本質提供了新的技術手段。該成果于8月10日在國際知名學術期刊《自然·光子學》上。
用光實現原子尺度空間分辨一直是納米光學領域追求的終極目標之一。掃描近場光學顯微鏡(SNOM)的出現點燃了實現這一目標的希望,然而,熒光發射與拉曼散射過程不同,分子熒光在金屬結構非??拷肿訒r會由于非輻射過程被放大并占主導而導致熒光信號被淬滅,這極大限制了近場熒光顯微鏡的分辨率發展,也是迄今為止SNOM熒光成像空間分辨率很少達到10納米左右水平的根本原因。
針對以上挑戰,該團隊對等離激元納腔結構進行了進一步的精細調控,特別是探針尖端原子級結構的制作與控制。他們通過精致的針尖修飾方法在探針尖端構筑了一個原子尺度的銀團簇突起結構,并將納腔等離激元共振模式調控到與入射激光和分子發光的能量均能有效匹配的狀態,再采用超薄的三個原子層厚的介電層隔絕分子與金屬襯底的電荷轉移,從而成功實現了亞納米分辨的單分子光致發光成像。
他們驚喜地發現,當探針逼近分子時,即便間距在一納米以下,光致發光的強度還是一直在隨間距的變小而單調增強,通常存在的熒光淬滅現象完全消失。這充分保證了這項技術發明的普適性,為廣泛應用于物理、化學、材料、生物等領域提供了堅實的基礎。
這些研究結果實現了掃描近場光學顯微領域長期期待的用光解析分子內部結構的目標,為在亞納米尺度上探測和調控分子局域環境、以及光與物質相互作用提供了新的技術方法,對于近場光譜學和顯微學的基礎認知與技術發展都至關重要。